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A Mata do Buçaco, na posse do Bispado de Coimbra desde 1094, foi doada em 1628 pelo então bispo de Coimbra, D. João Manuel, à Ordem dos Carmelitas Descalços para ali ser construído o seu Deserto em território português.
Iniciadas as obras em Agosto desse ano, a construção do convento e da sua cerca terminaria em 1639. A vida monástica regular iniciou-se mais cedo, em 1630.
O Convento de Santa Cruz, de traçado simples de acordo com a vocação eremítica do Deserto, apresenta uma planta única em Portugal.
A igreja domina um espaço sem claustro, com os pátios a imprimir a regularidade ao conjunto, inscrevendo-se dentro de um espaço claustral simulado, recuperando a organização da ideia mítica do Templo de Jerusalém. O revestimento arquitectónico da cortiça ou embrechado como técnica decorativa alargada ao circuito conventual traduz o espírito de despojamento adequado às práticas ascéticas dos religiosos.
Ainda permanecem obras de escultura, pintura e azulejaria dos séculos XVII e XVIII que denunciam uma comunidade religiosa dinâmica e atenta ao sentido artístico específico dos tempos.
Este convento desfruta de duas celas que se encontram abertas ao público para visita e onde se recorda a presença do Tenente-General Arthur Wellesley, futuro Duque de Wellington, que comandava as forças anglo-lusas contra o general francês André Masséna, durante a Terceira Invasão Francesa, cuja batalha ocorreu na Serra do Buçaco a 27 de Setembro de 1810.
Em 1834 a extinção das ordens religiosas decretou o fim da presença dos Carmelitas Descalços no Buçaco, embora o último religioso, António de Tomás de Aquino, aqui tenha permanecido até à sua morte em 1860. O convento passou para a posse do Estado, sendo mais tarde parcialmente destruído para dar lugar ao Palace Hotel do Buçaco e a novas construções que ainda hoje o rodeiam.
Em 1888 o antigo Convento foi parcialmente demolido, tendo dado lugar à construção do Palácio Real, actualmente o Palace Hotel do Buçaco.